福州大學賴躍坤教授團隊針對可穿戴傳感器、軟機器人、組織工程和傷口敷料等領域對強粘附性水凝膠的迫切需求，開展了創新性研究。目前，界面粘附傳感材料普遍存在兩大技術瓶頸：一是難以實現粘附與非粘附狀態間的快速可逆轉換，二是多液體環境中的粘附性能表現不佳。近期，該團隊借助國儀量子掃描電鏡進行了深入研究。通過丙烯酰胺（AAm）、N-異丙基丙烯酰胺（NIPAM）、由十二烷基硫酸鈉/甲基丙烯酸十八烷基酯/氯化鈉（SDS/OMA/NaCl）組成的膠束溶液和磷鎢酸（PTA），合成了PANC/T水凝膠。

通過PNIPAM鏈段和SDS的動態相互作用，實現了按需粘附和分離。在此基礎上，進一步通過Fe³⁺溶液的浸泡，制備的PANC/T-Fe水凝膠可以在多種濕環境下的實現強粘附。最終開發出一種具有快速響應特性的智能界面粘合水凝膠，可在不同濕度條件下實現按需粘附與分離。該研究以題為“Temperature-Mediated Controllable Adhesive Hydrogels with Remarkable  Wet Adhesion Properties Based on Dynamic Interchain Interactions”的論文發表在《Advanced Functional Materials》上。
 

可控粘附水凝膠的合成與結構特性

PANC/T-Fe水凝膠由親水性AAm、兼具親水和疏水特性的NIPAM以及疏水性OMA通過共聚反應合成，其中PTA起到交聯作用，與聚合物鏈上的氨基形成氫鍵，構建起穩定的聚合物網絡。在實驗過程中，該團隊發現NIPAM和SDS間的相互作用對水凝膠的溫度敏感粘附性能至關重要。隨著溫度降低，SDS結晶易于附著在PNIPAM鏈段，阻礙粘附功能基團與基材作用，導致粘附力下降；溫度升高時，結晶融化，粘附基團與基材接觸更好，粘附力顯著提升。PTA的引入增強了水凝膠在高溫下的粘附力，因其與聚合物鏈的氨基存在物理相互作用，溫度升高時該相互作用被破壞，使水凝膠變軟，與底物形成更多粘附位點。通過水凝膠聚合物鏈間的動態調節實現了可逆的按需粘附。

圖1. 水凝膠合成及可逆濕粘附作用機理圖。

溫度對粘附性能的調控機制

圖2.水凝膠溫度敏感粘附性機理探究
 

按需粘附特性與濕環境強粘附性能

PANC/T-Fe 水凝膠具有按需粘附特性，無需外部能量輸入，僅通過簡單冰敷即可實現粘附轉換。在室溫（25°C）下，水凝膠柔軟且粘性強，與玻璃分離時不易剝離且會產生殘留；通過簡單的冰敷，凝膠內聚力增加，彈性增強，剝離變為良性剝離，且低溫下粘附強度降低，冷卻時間延長也會降低粘附強度。溫度循環測試表明，其粘附性能在5°C至 25°C的多次循環測試中基本保持不變，展現出良好的可逆性，可在多種環境中按需粘附，在組織愈合、材料按需修復和濕環境驅動器等方面具有重要應用潛力。

圖3. 具有可逆粘附性的PANC/T-Fe水凝膠的性能測試

PANC/T-Fe水凝膠多種液態環境的濕粘附性能

圖4.PANC/T-Fe水凝膠在多種液態環境下的濕粘附性能
 

圖 S10. Fe3+浸泡前后PANC/T水凝膠截面的SEM圖像顯示，Fe3+浸泡后，PANC/T水凝膠內部的網狀結構變得更加松散，表明鏈的遷移。

PANC/T-Fe水凝膠對破損材料的修復性能

圖5.PANC/T-Fe水凝膠對材料的臨時修復性能

總結

該研究成功合成了具有多種環境強粘附和可逆粘附性能的 PANC/T-Fe 水凝膠，深入揭示了動態鏈間相互作用對水凝膠粘附性能的影響機制，為新型智能粘附材料的設計提供了理論依據。其按需粘附特性無需外部能量，僅通過冰敷即可實現，為智能粘附材料在液體環境中的應用提供了新思路。這種水凝膠在粘附性能調控方面的創新，有望在多個領域得到廣泛應用，推動智能粘合劑技術的發展，為解決材料粘附相關問題提供了新的解決方案。